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锌铝型类水滑石及其改性材料吸附和光催化降解铬性能土木工程研究

时间:2018-11-02 17:16来源:www.e-lunwen.com 作者:lgg 点击:
本文是一篇土木工程论文,土木工程即建造在地上或地下、陆上,直接或间接为人类生活、生产、军事、科研服务的各种工程设施,例如房屋、道路、铁路、管道、隧道、桥梁、运河。
本文是一篇土木工程论文,土木工程即建造在地上或地下、陆上,直接或间接为人类生活、生产、军事、科研服务的各种工程设施,例如房屋、道路、铁路、管道、隧道、桥梁、运河、堤坝、港口、电站、飞机场、海洋平台、给水排水以及防护工程等。(以上内容来自百度百科)今天为大家推荐一篇土木工程论文,供大家参考。
 
第一章 绪论
 
1.1 我国水环境重金属污染现状
在自然界中,水资源与土地、矿藏、森林和空气一样,是人类社会赖以生存和发展的必不可少的资源之一[1,2]。多年来,由于生产的迅速发展,人口不断增加,城市规模的不断扩大,需水量也迅速增加,水资源短缺矛盾日益突出,特别是水环境的污染所导致的水质性缺水又加剧了水资源短缺的矛盾。因而水资源不足已成为世界许多国家发展中的一个重要问题。在我国的城市,水资源短缺状况尤为严重。据不完全统计,我国约 600多个城市中有超过 300 个缺水的城市,其中 100 多个城市严重缺水,北方 80%以上的城市供水不足,人均供水占有量仅世界占有量的 1/20,由于供水不足,城市工业每年损失多达 2000 亿元以上。城市缺水和水污染已成为社会经济发展中的突出问题,亟待采取合理有效方法来解决。随着工业生产和城市现代化水平的不断发展,废水排放量激增,水源中重金属积累加剧,包括铜、镉、汞、铬、铅、镍等重金属污染越来越严重[3]。所以,对含重金属废水的治理受到国内外科技工作者的高度重视,深入研究重金属废水处理方法尤为重要。在世界各国人口不断增加,特别是发展中的国家,工业化进程加快的同时,使饮用水源的重金属污染问题日趋严重。有不少城市、地区等居民日常生活中饮用的水不符合饮用水标准。如果这些人们长期饮用卫生不达标的饮用水,必然会对人体的组织器官和健康造成严重危害。从现在水环境中调查分析的污染物来看,主要包括有毒重金属、有机污染物等,并且有多样化的发展的趋势[4]。因此,无论是政府,还是广大的工矿企业,以及研发集团公司单位,在发展生产的同时,必须对工业废水、污水排放予以高度重视和采取合理措施。鉴于上述水环境重金属污染的现状,一方面要更加积极、有效保护和管理水资源,严格控制或避免不必要的工业重金属废水排放对水资源的危害;另一方面,还要深入探索研究重金属污水、废水处理新方法、新技术和新材料,以达到废水优化治理和循环利用的目的,维持社会进步和国民经济的可持续发展。
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1.2 金属铬的性质和含铬废水的危害
 
1.2.1 金属铬的性质
铬的元素符号为 Cr,来自于拉丁名 chromium。它是法国化学家沃克兰在 1797 年研究称为“红色西伯利亚矿石”中发现的。当时,德国人列曼教授分析了这种矿石,同样是德国人克拉普罗化学家也从铬铅矿中发现了铬。到 1799 年,人们已经能够制得出纯净的金属铬。这种金属在地壳中的含量仅占0.01%,排到第 17 位。自然界中,不存在游离状态的铬,它主要存在于铬铅矿中。在元素周期表中,铬属ⅥB 族,原子序数 24,原子量 51.9961,体心立方晶体,化合价:+2、+3、+6。铬金属硬度最高。铬的颜色是银白色富有光泽,且质硬而脆。铬的密度为 7.20g/cm3,熔点约 1857℃,沸点为 2672℃。金属铬在酸中表面易钝化。如果金属铬去钝化后则容易被无机酸溶解,但不溶于硝酸。例如铬在硫酸中的反应如下。一般强碱溶液可以溶解铬。在高温下,铬能与卤素、硫、氮、碳等直接化合。在空气中或较高温度下,铬氧化很慢,具有很强的耐腐蚀性。铬的化学性质很稳定,在常温下,放在空气中或水里,不会生锈。这是因为铬的表面容易形成一层氧化膜,从而降低了它的活性。所以,把铬镀在金属上可起保护作用。在水溶液中,铬的化合物主要以 Cr2O72-、CrO42-和 Cr3+等存在。
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第二章 锌铝类水滑石化合物及其改性材料的制备及表征
 
2.1 实验仪器与药品
2.1.1 主要化学试剂
本研究制备材料所需的化学试剂如表 2-1 所示,所有化学试剂均为分析纯。化学药品产于天津市恒兴化学试剂制造有限公司、天津市大茂化学试剂厂和天津东聚隆化工技术开发有限公司。X 射线衍射仪,英文 X-ray diffraction(XRD)。X 射线衍射仪对材料进行表征是通过处理和分析所制材料的衍射图谱,晶体产生衍射的必要条件是布拉格方程,即:2dsinθ=nλ。由此式得,当衍射波长一定时,衍射角θ与反射面的面间距 d 之间存在一定的函数关系。因此,利用 X 射线衍射仪可以测试所制粉体的特性、了解所制粉体的组成结构、化学成分和分子形态等。
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2.2 ZnAl-LDHs 及其改性材料的制备
由本文第一章和相关文献查阅可知,纯净的类水滑石 x 值(x=M3+/(M2++M3+))范围在 0.2 到 0.33 之间[48],当 x 的值超过该范围时,类水滑石及其化合物易形成混合物,故选用锌铝比为 3:1 时进行类水滑石的合成和制备。ZnAl-LDHs 材料采用共沉淀法进行制备。负载碳酸银的 ZnAl-LDHs 采用在锌铝类水滑石的基础上进行负载碳酸银。
 
2.2.1 锌铝型类水滑石的制备
Zn/Al 层状双羟基复合金属氧化物采用液相共沉淀法进行制备。取 0.02mol 的AlCl3,加入到蒸馏水当中并加以搅拌得到 AlCl3溶液,然后称取 0.06mol 的 ZnCl2加入到 AlCl3溶液中,所得混合溶液中 Zn2+:Al3+=3:1[58],在磁力搅拌器的不停搅拌下,以一定的速度滴加到 2mol/L 的 NaOH 和 0.5mol/L 的 Na2CO3的混合溶液中,滴定过程中保持溶液pH 值在 10 左右[69],滴完后继续搅拌一段时间,然后将得到的溶液放入鼓风干燥箱中,在 80℃的温度下干燥 24h 后,将形成的白色沉淀物反复抽滤,洗涤至滤液接近中性,然后将其烘干得到的滤饼捣碎、研磨并过 60 目筛子得到锌铝类水滑石粉体(记作ZnAl-LDHs)[58]。装入可密封的塑料袋中,干燥保存。在室温条件下将4.8g ZnAl-LDHs溶解到含有300mL蒸馏水的1000mL烧杯中并加入15.9g的Na2CO3搅拌,再将1.6987g的AgNO3溶解到100mL蒸馏水中,在黑暗的条件下,缓慢地将上述溶液加入到在剧烈搅拌作用下含有Na2CO3溶液的类水滑石溶液中,约一小时,之后用去离子水抽滤、洗涤,并在60℃的温度下烘干,再将块状固体捣碎、研磨过60目筛子得到负载碳酸银的类水滑石粉体(记作Ag/LDHs)[58]。装入可密封的塑料袋中,干燥保存。
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第三章 锌铝类水滑石化合物及其改性材料吸附性能研究.....25
3.1 六价铬的测定方法........25
3.1.1 紫外可见分光光度法.....25
3.1.2 二苯碳酰二肼分光光度法.........25
3.2 吸附实验............26
3.3 影响因素分析....27
3.4 吸附动力学分析............31
3.5 小结........33
第四章 锌铝类水滑石化合物及其改性材料光催化性能研究.............35
4.1 光催化原理简述............35
4.2 光催化实验........35
4.3 影响因素分析....36
4.4 光催化动力学分析........40
4.5 光催化电子空穴机理探讨........41
4.6 小结........42
第五章 结论与展望.........43
5.1 结论........43
5.2 展望........43
 
第四章 锌铝类水滑石化合物及其改性材料光催化性能研究
 
4.1 光催化原理简述
光催化技术是近年来兴起的一门先进技术,被广泛运用于各个领域,将其应用于水处理方面不仅能取得良好的处理效果,而且绿色环保,还不会造成二次污染。本实验是研究在可见光条件下光催化还原 Cr(VI)的动力学原理,分析了解光催化反应历程,探索反应速率和光催化还原趋势,以便提高光催化还原 Cr(VI)的效率。
 
4.2 光催化实验
在光催化实验过程中,利用CEL-HXF300的氙光灯源,进行几个不同影响因素的实验研究。在自制的光催化反应器中进行反应,反应时溶液温度控制在(25±1)℃。调节溶液pH值为3.0,当溶液温度恒定不变时,加入一定量的粉体,在氙光灯源下搅拌使粉体在溶液中分散均匀,在黑暗条件下反应20分钟使粉体达到吸附平衡后,通光直至反应达90min。用针管取10mL的反应溶液经0.45μm的水系滤膜过滤后,用紫外可见分光光度计于506nm处测定其吸光度,对照标准曲线计算出其相应的浓度。最后作图计算其去除率。光催化实验装置如图4-1所示,其氙灯光源发光总输出功率为50W,可见光波长为400nm以上。所以,本实验需要对材料的光催化性能进行相应的研究和探讨。
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结论
 
本文在山西省自然科学基金“聚合物基类水滑石对水中典型阴离子和硬度吸附机制研究”(900101/03040459)项目的资助下进行了课题的研究。实验研究中采用共沉淀法制备出 ZnAl-LDHs 及 Ag/LDHs。用 XRD、FTIR、SEM、EDS、TG-DTA、BET 等测试方法对所制得的 ZnAl-LDHs 及 Ag/LDHs 的表面形貌、晶体结构、元素组成和分子结构等特性进行表征。实验部分研究了 ZnAl-LDHs 及 Ag/LDHs 对含铬废水的吸附性能和光催化性能,主要结论如下:
(1) XRD 分析结果表明,ZnAl-LDHs 具有纯的层状双金属氢氧化物相和良好的结晶度。Ag2CO3在 ZnAl-LDHs 的表面负载对其晶型结构基本没有影响,Ag/LDHs 样品的纯度较高;ZnAl-LDHs 和 Ag/LDHs 的 BET 分析显示的 IV 类等温、H3型滞留回环表明颗粒之间存在孔隙,具有片状特征。ZnAl-LDHs 的比表面积为 62.598m2/g,Ag/LDHs的比表面积 38.896m2/g;结合其他傅里叶红外光谱、扫描电子显微镜和热重分析表明ZnAl-LDHs 具有典型的类水滑石特征,Ag/LDHs 的 EDS 分析表明 Ag2CO3有效地负载到 ZnAl-LDHs 材料当中。
(2) 吸附实验表明:温度对 Ag/LDHs 和 ZnAl-LDHs 除铬影响不大。pH 值对Ag/LDHs的影响很大。Ag/LDHs较ZnAl-LDHs除铬能力强,同等条件下约高出40%~50%。Ag/LDHs 吸附铬更符合准二级动力学模型,表明控制反应速率的关键是化学吸附。k2值较低表明反应速率很快。活化能为 83.17 kJ/mol,表明反应受反应速率的控制。
(3)光催化实验表明:反应符合 Langmuir-Hinshelwood 一级动力学方程。由于碳酸银的存在使得在可见光下能够产生电子空穴,将 Cr(VI)还原为 Cr(III),然后 Cr(III)转化为 Cr(OH)3沉淀,最终从溶液中分离出来。
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参考文献(略)
(责任编辑:gufeng)
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